Родился 4 февраля 1914 года в станице Табуевская (город Морозовск) Ростовской области. В 1931 году по комсомольской путёвке поступил в Высшего военно-морского инженерного училища имени т. Дзержинского, с 1932 года проходил обучение в отдельной школе для подготовки начальствующего состава связи, которая была образована при училище. В 1936 году, окончив училище с отличием, был назначен помощником флагманского связиста 3-й бригады подводных лодок Балтийского флота. С 1938 года — помощник начальника отдела Управления связи Военно-морского флота. В 1939 году зачислен слушателем Военно-морской академии.

6 июля 1941 года со второго курса Академии по личной просьбе был отправлен на действующий флот. Во время Великой Отечественной войны проходил службу в должностях флагманского связиста Чудской флотилии, начальника связи Иокангской Военно-морской базы, флагманского связиста конвоев.

После Победы продолжил обучение в Военно-морской Академии. С 1948 по 1949 годы — флагманский связист эскадры кораблей Северного флота, с 1949 года — начальник связи Северного флота. В 1952 году был назначен заместителем начальника, а с 1955-го по 1976 год являлся начальником связи Военно-морского флота. Вице-адмирал Г. Г. Толстолуцкий являлся почётным академиком Российской Академии естественных наук.

В 1976 году, после окончания службы в Военно-морском флоте, Толстолуцкий был назначен заместителем Председателя научно-технического совета Министерства промышленности средств связи, избран в учёный совет Института радиотехники и электроники Академии наук СССР, в Президиум Всесоюзного научно-технического общества радиотехники и электроники. В 1975 году Григорий Григорьевич Толстолуцкий был удостоен Государственной премии СССР. В 1984 году ему было присвоено звание «Заслуженный машиностроитель РСФСР».

Умер 9 января 2006 года. Похоронен на Троекуровском кладбище.